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奮進南師

我校化科院蘭亞乾課題組在多酸領域取得重要進展

近日,我校化科院蘭亞乾教授課題組在多酸領域取得重要的進展。該研究成果以Self-Assembly of Phosphate-Centered Polyoxo-Titanium Cluster: Discovery of New “Heteroatom Keggin Family”為題發表于Angew. Chem. Int. Ed.(http://doi.org/10.1002/anie.201910491)。Angew. Chem. Int. Ed.雜志是Wiley公司的王牌雜志,也是化學學科頂級期刊。

著名的雜原子Keggin型化合物是多酸(POM)結構中最典型的代表,它是分子式為[X1M12O40]3–(X = P, Si, Ge, etc; M = MoVI, WVI, VV, NbV)的一類雜多金屬氧簇的統稱。過去200年來,雜原子Keggin及其衍生物結構只能通過Mo、W、V和Nb元素來合成。考慮到這類簇合物獨特的結構、未開發的性能以及巨大的應用前景,人們期望能夠進一步拓展利用其它金屬元素來構筑新的雜原Keggin型結構,但這一直以來都是一個極具挑戰性的研究課題。

由于鈦氧簇合物與多酸簇結構有極大的相似性,人們寄希望予利用它們能夠合成類似于多酸簇的結構并開發其功能應用。然而,多氧鈦簇的發展嚴重受阻于其苛刻的合成過程,主要原因是TiIV離子很容易在含水的溶劑中迅速自發水解成為TiO2沉淀并阻止反應進行。在過去幾年中,盡管其合成方法有了很大改善,但依舊只有非常少的多氧鈦簇被報道展現出類似多酸簇合物的結構特征。

通過控制合成中溶劑的含水量、磷酸的用量以及使用有機模板,蘭亞乾教授課題組成功地組裝了兩個多氧鈦簇,分別展現出經典的雜原子Keggin(PTi16)及其三缺位結構(PTi12)。而且,晶體的產率較高且可大量合成。隨后,通過X-射線單晶衍射儀、元素分布、元素分析、X-射線光電子能譜、31P核磁、質譜、紫外-可見吸收光譜、紅外光譜等一系列表征手段對兩個化合物的結構進行了分析。值得注意的是,由于多氧鈦簇自身的光活性和類半導體特性,它們還被用于光催化CO2還原反應。結果表明這兩個化合物均可表現出高選擇性還原CO2為HCOOH,并且通過同位素追蹤實驗證實了產物HCOOH中C的來源。

該工作首次利用鈦(Ti)實現了多酸化學中最著名的的“雜原子Keggin家族”的結構自組裝。這也為雜原子Keggin結構以及鈦氧簇化學的功能應用拓展打開了方向,提供了新的研究方向和重要啟發。

揚州大學和南京師范大學聯培的博士生李寧和本校劉江副教授是文章共同第一作者,通訊作者是蘭亞乾教授。

  • 更新時間

    2019年11月28日

  • 閱讀量

  • 供稿

    化科院

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